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科学家在催化剂表面的化学反应中观察过渡态

时间:2018-05-16 点击:2 字号:

em一项新发表的研究详细介绍了国际科学家小组首次用于观察催化剂表面化学反应中的过渡态的过程。 / em

国际科学家小组首次观察到当一氧化碳在热钌表面(一种普通的催化剂)上氧化时出现的挥发性中间阶段。包括来自汉堡大学和DESY的研究人员在内的科学家在加州研究中心SLAC使用X射线激光LCLS的超短X射线闪光。最初,光学激光脉冲加热钌表面,从而激活吸收的一氧化碳分子和氧原子。在X射线吸收光谱的帮助下,团队能够检测到二氧化碳分子形成过程中涉及的氧原子的电子结构如何变化 - 这一过程在所有汽车催化剂中都以相似的方式进行。观察到的过渡态与量子化学计算结果很吻合。

然而令人惊讶的是观察到有多少反应伴侣在过渡态被激活,同样令人惊讶的是发现只有一小部分实际上形成了稳定的二氧化碳分子。 “这就像在山上拍摄弹珠一样,而其中大部分到达顶部的大部分再次在山的同一侧滚下来,”SLAC / Stanford SUNCAT界面科学与催化中心和斯德哥尔摩教授Anders Nilsson说。大学负责研究项目。

自由电子激光器允许小于100飞秒的时间分辨率,这是直接观察化学反应中这种过渡态所需的。这些调查是汉堡大学卓越集群“超快成像中心”(CUI)的核心研究主题,与汉堡大学,欧洲XFEL,EMBL和DESY合作。自由电子激光科学中心(CFEL)的Wilfried Wurth小组在其CUI活动框架内参与了该项目。同时也是FLASH科学负责人的Wilfried Wurth认为LCLS的实验同时也是量子化学计算的基准,它是“走向'分子电影'的第一步,它允许观看一种在现实条件下工作的催化剂“。根据Wurth的说法,这种不仅观察分子而且还包括活性催化剂表面的动态变化的实验将来可能会在欧洲的X射线激光装置欧洲XFEL,目前正在汉堡地区建造。

发表:H. Ostrom等人,“探测Ru上催化CO氧化的过渡态区域”,Science,2015; DOI:10.1126 / science.1261747

来源:Deutsches Elektronen-Synchrotron

图片:SLAC国家加速器实验室

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